近日,曹阳教授团队在单原子层的六方氮化硼助催化剂用于提升析氧反应性能研究方面取得进展,相关成果以“One-atom-thick hexagonal boron nitride co-catalyst for enhanced oxygen evolution reactions”为题发表于Nature Communications(DOI:10.1038/s41467-023-42696-3)。
催化剂表面的电子局域活性位点被认为是影响析氧反应(OER)性能的关键因素。然而,这些局域电子可能会阻碍催化剂到电极表面的电荷传输。针对这一问题,研究团队提出,利用二维材料原子级厚度的特性,作为助催化剂集成在其他维度催化剂表面,可有效缩短电子传输路径,降低了电荷传输阻力,同时通过材料选择,二维材料表面可提供高密度电子局域的表面活性位点,增强反应性能。
本工作选择的二维六方氮化硼(hBN)材料,表面高密度B-N键易于形成电子局域活性中心,优化OER反应中含氧物种的吸附。而且,尽管块体hBN是绝缘体,但当其厚度降低到单原子层时,电荷可通过隧穿快速传输。基于此,利用化学气相沉积法生长的厘米级单原子层hBN薄膜作为助催化剂,封装NiFeOxHy阳极,器件表现出超低的塔菲尔斜率(~30 mV dec−1),OER电流密度比单独NiFeOxHy提高10倍(490mV过电位下达~2 A cm−2),并且可以在~2A cm-2的高电流密度下稳定运行超过150h。电极质量活性比商业化催化剂高出五个数量级。实验和理论计算结果表明,OER性能的提升归因于hBN助催化剂上含氧中间体的吸附,hBN/NiFeOxHy表面局域电子促进了含氧中间体的去质子化过程。同时,此类单原子层hBN助催化剂可适用于多种常用OER电催化剂表面的封装,均可大幅提升电极性能。本工作发展了利用单原子层二维材料作为助催化剂的新方法,为深入理解电极表界面原子层反应机理以及精准调控机制提供了新的思路。
该工作是曹阳教授和北京航空航天大学宫勇吉教授的共同指导下完成,第一作者为我校2020级博士生鲁艺珍。该工作得到了国家重点科技发展计划项目(2022YFA1505200、2018YFA0306900),国家自然科学基金项目(21872114、92163103、22171016)、中央高校基本科研业务费专项资金(20720210009)的支持。
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(化学化工学院)